Родился в Шарлеруа (Бельгия), в 1914 году окончил иезуитский колледж в Шарлеруа, после чего продолжил образование в Лёвенском университете по инженерной специальности. Во время первой мировой войны был мобилизован в армию, служил в артиллерии, был награждён Военным Крестом (фр. Croix de guerre). После войны продолжил обучение в Лёвенском университете, где изучал математику, физику, астрономию и теологию. В 1923 году получил сан аббата, после чего направился в Кембриджский университет. В качестве студента-исследователя Леметр под руководством А. С. Эддингтона выполнил ряд работ по космологии, звёздной астрономии и вычислительной математике. Занятия астрономией он продолжил в США — в Гарвардской обсерватории, где он работал с Харлоу Шепли и Массачусетском технологическом институте, где Леметр получил степень доктора наук.
С 1925 года, вернувшись в Бельгию, работал профессором астрофизики, а позднее — прикладной математики Лёвенского университета.
В 1960 году был назначен президентом Папской академии наук и занимал этот пост до своей смерти.
Основные труды Леметра в области математики посвящены представлениям группы Лоренца, связанных с релятивистскими волновыми уравнениями, и алгебре кватернионов.
Основные труды в релятивисткой астрофизике и космологии связаны с теорией «Большого взрыва». Является автором теории расширяющейся Вселенной, разработанной им независимо от А. А. Фридмана, труды которого были опубликованы ранее, чем работы Леметра. Ознакомившись во время пребывания в США с исследованиями Весто Слайфера, Эдвина Хаббла по красному смещению галактик, в 1927 году опубликовал свое объяснение этого явления: наблюдаемое спектроскопически разбегание галактик отождествил с расширением Вселенной.
Леметр первым сформулировал зависимость между расстоянием и скоростью галактик и предложил в 1927 году первую оценку коэффициента этой зависимости, известную ныне как постоянная Хаббла. При опубликовании перевода работы в заметках Британского королевского астрономического общества отказался от публикации ряда результатов, в том числе закона Хаббла, из-за недостаточных наблюдательных данных. Эта величина была эмпирически установлена Э. Хабблом несколько лет спустя.
Теория Леметра об эволюции мира начиная с «первоначального атома» иронично была названа «Большим взрывом» Фредом Хойлом в 1949 году. Это название, Большой взрыв, исторически закрепилось в космологии.
В его честь назван кратер на Луне и астероид № 1565.