Жилмар, родившийся в портовом городе Сантус штата Сан-Паулу, начинал свою карьеру в скромном и неизвестном местном клубе «Жабачуара». В 1951 году он перешёл в знаменитый «Коринтианс». С этим клубом он трижды становился чемпионом штата (в 1951, 1952 и 1954 годах).
В 1961 году, уже будучи чемпионом мира, он подписал контракт с «Сантосом», став последним кирпичиком к становлению грандиозной команды, за которую уже тогда выступали Пеле, Пепе, Зито и другие звёзды мирового футбола. С Жилмаром в воротах в качестве основного вратаря клуб завоевал в 1960-е годы целую россыпь всевозможных трофеев.
Всего же на клубном уровне Жилмар провел 729 матчей, пропустив в них 941 мяч.
За сборную Бразилии Жилмар сыграл в 103 матчах, но позже, в связи с ужесточение критериев ФИФА к товарищеским матчам, это число сократилось до 94. Ярчайший представитель поколения «бикампеонов», он провёл без замен абсолютно все матчи сборной на чемпионатах мира 1958 и 1962 годов, в которых Бразилия становилась чемпионом.
Командные