Виталий Луи родился в Москве. Мать Виталия умерла через неделю после его рождения, его отцом был выходец из богатой семьи российских немцев.
С 1944 г. Луи работал в составе обслуживающего персонала различных иностранных посольств в Москве и в 1946 г. был арестован и приговорен Особым совещанием к 25 годам заключения по обвинению в шпионаже.
В воспоминаниях Валерия Фрида упоминается встреча с Виктором Луи в лагере в Инте, около 1950 года.
В 1956 г. Луи был освобожден и реабилитирован. После этого он стал работать в московском бюро CBS, а затем помощником московского корреспондента американского журнала Look Эдмунда Стивенса и корреспондентом британских газет The Evening News (до 1980 г.) и The Sunday Express (с 1980 г.).
Его первой сенсационной публикацией было сообщение в октябре 1964 г. об отставке Н.Хрущёва раньше, чем об этом было официально объявлено. Сам Луи утверждал, что ему об этом намекнул друг из Радиокомитета.
В 1965 г. после женитьбы на британке Луи приобрел дом в Переделкино, который был затем богато обставлен.
В 1967 году Луи без разрешения автора продал рукопись «20 писем к другу» Светланы Аллилуевой.
В 1968 году Луи также без разрешения автора переправил на Запад рукопись «Ракового корпуса» Солженицына. По мнению Натальи Солженицыной, это было сделано, чтобы заблокировать публикацию «Ракового корпуса» в «Новом мире» внутри СССР. По поводу деятельности Луи Солженицын был вынужден написать открытое письмо в Союз писателей СССР. Впоследствии Солженицын описал историю с Луи в книге «Бодался телёнок с дубом».
В 1968 году Луи ездил на Тайвань, с которым у СССР не было дипломатических отношений и вел неофициальные переговоры с сыном Чан Кайши Цзян Цзинго. 17 сентября 1969 года в Evening News появилась статья Луи, в которой говорилось о возможности нанесения Советским Союзом превентивного ядерного удара по КНР.
В 1971 году Луи также неофициально ездил в Израиль, с которым у СССР не было дипломатических отношений.
Луи утверждает, что с конца 1960 г. он несколько раз встречался с председателем КГБ Юрием Андроповым и по его поручению в 1973 г. побывал в Чили, чтобы убедиться, что арестованный после военного переворота руководитель Коммунистической партии Чили Луис Корвалан жив (ему организовывали встречу с Корваланом).
В 1977 году Луи первым сообщил о взрыве в московском метро.
А.Д. Сахаров писал о Луи так: «Виктор Луи – гражданин СССР и корреспондент английской газеты (беспрецедентное сочетание), активный и многолетний агент КГБ, выполняющий самые деликатные и провокационные поручения. Говорят, сотрудничать с КГБ он стал в лагере, куда попал много лет назад. КГБ платит ему очень своеобразно – разрешая различные спекулятивные операции с картинами, иконами и валютой, за которые другой давно бы уже жестоко поплатился.»
В 1984—1986 годах Луи продал западным СМИ несколько видеозаписей А. Д. Сахарова в ссылке в Горьком. За 18-минутную запись американская телекомпания ABC заплатила 25 000 долларов. На одной из записей было видно, как Сахаров ест и читает американские журналы. Видеозапись противоречила распространявшейся тогда информации о голодовке протеста Сахарова. В другой записи Сахаров говорил, что значение Чернобыльской катастрофы преувеличивается западными СМИ. Жена Сахарова Елена Боннэр назвала эти записи дезинформацией КГБ.
В марте 1987 года в Кембридже Виктору Луи была сделана операция по пересадке печени, после того как у него был диагностирован рак.
В ноябре 1991 года Луи присутствовал на похоронах Роберта Максвелла.
Скончался 18 июля 1992 года в Лондоне от сердечного приступа. Похоронен на Ваганьковском кладбище в Москве (уч. 23, Пукиревская аллея).
Жизни Виктора Луи посвящены документальный фильм «Луи-король», вышедший в эфир НТВ в 2009 году, и трёхсерийный художественный фильм «Осведомлённый источник в Москве», премьера которого состоялась на Первом канале в январе 2010 года. В 2010 г. также была издана книга Вячеславом Кеворковым «Виктор Луи. Человек с легендой» - записанные Кеворковым воспоминания Луи. В ней он утверждает, что осведомителем органов госбезопасности он никогда не был, но бескорыстно выполнял личные поручения Андропова.
Владел квартирой в высотке на Котельнической набережной и дачей в подмосковной Баковке.
В кругах немногочисленных в советское время владельцев иномарок Луи был известен благодаря своей коллекции автомобилей. В разное время у Луи было по нескольку Mercedes-Benz и Volvo, Porsche 911, Ford Mustang, Land Rover, Oldsmobile, кемпер на шасси VW Tranporter и даже советские «Москвич-424» и ВАЗ-2103. Из старинных авто — любимый Bentley 4 1/4 Litre, BMW 328, Mercedes-Benz 320. По утверждению самого Луи, автомобилей у него было больше, чем у Брежнева.
В 1961 году Луи женился на англичанке Дженнифер Стэтхэм (Jennifer Statham), работавшей няней у одного из дипломатов в английском посольстве. У них родилось трое детей: Николас, Майкл и Энтони — все трое британские подданные.