Получила широкую известность как дочь И. В. Сталина, о жизни которого оставила ряд работ в жанре мемуаров. В 1967 году эмигрировала из СССР в США.
В первом браке — супруга советского учёного-юриста Г. И. Морозова, во втором — супруга члена-корреспондента АН СССР Ю. А. Жданова, невестка Секретаря ЦК ВКП(б) А. А. Жданова. Мать российского кардиолога И. Г. Аллилуева.
Родилась в семье Генерального секретаря ЦК ВКП(б) И. В. Сталина и Н. С. Аллилуевой. Училась в 25 образцовой школе г. Москвы (1932—1943), окончила её с отличием.
Поступила в МГУ им. М. В. Ломоносова. Год училась на филологическом факультете. Потом заболела. После болезни вернулась на первый курс, но уже исторического факультета. Выбрала специализацию на кафедре новой и новейшей истории, занималась Германией. Окончила исторический факультет МГУ и аспирантуру Академии общественных наук при ЦК КПСС. Кандидат филологических наук. Работала переводчиком с английского языка и литературным редактором, выполнила перевод нескольких книг, в том числе произведений английского философа-марксиста Джона Льюиса.
В 1944 году вышла замуж за Григория Морозова, одноклассника её брата Василия. Впоследствии брак был расторгнут. Сын Иосиф Аллилуев (1945—2008) стал кардиологом, доктором медицинских наук.
В 1949 году вышла замуж за Юрия Жданова. Юрий усыновил Иосифа, первого сына Светланы. В 1950 году у них родилась дочь Екатерина.
Работала в Институте мировой литературы с 1956 по 1967 год.
В мае 1962 года крестилась в Москве и крестила детей у протоиерея Николая Голубцова.
20 декабря 1966 года приехала в Индию, сопровождая прах своего мужа Браджеша Сингха, брак с которым не был официально зарегистрирован. 6 марта попросила советского посла Бенедиктова позволить ей остаться в Индии, но он настаивал на том, чтобы она вернулась в Москву 8 марта, и заявил, что ей больше не разрешат выехать из СССР. В тот же день она явилась в посольство США в Дели с паспортом и багажом и попросила политического убежища. Разрешение на выезд из СССР ей дал член Политбюро ЦК КПСС А. Н. Косыгин.
Переезд на Запад и последующая публикация «Двадцати писем к другу» (1967), где Аллилуева вспоминала о своём отце и кремлёвской жизни, вызвали мировую сенсацию (по некоторым утверждениям, эта книга принесла ей порядка 2,5 миллиона долларов). На некоторое время она остановилась в Швейцарии, затем жила в США.
Как вспоминал двоюродный брат Светланы Аллилуевой Владимир Фёдорович Аллилуев, свою первую книгу «Двадцать писем к другу» она писала, будучи ещё в СССР. Одна из копий рукописи была похищена и передана советскому журналисту Виктору Луи, который тайно переправил книгу на Запад и выдержки из неё опубликовал в немецком журнале «Штерн», умышленно исказив целый ряд фактов; книга «Только один год» писалась «под диктовку опытных „специалистов“». Оказавшись на Западе, Светлана, как она сама рассказывала, сразу же попала под жёсткий контроль.
В 1970 году вышла замуж за американского архитектора Уильяма Питерса, родила дочь (Ольга Питерс, позже переименованная в Крис Эванс (Chrese Evans)), в 1972 году развелась, но сохранила за собой имя Лана Питерс. Денежные дела С. Аллилуевой за рубежом сложились удачно. Журнальный вариант её воспоминаний «Двадцать писем другу» был продан гамбургскому еженедельнику «Шпигель» за 480 тысяч марок, что в переводе на доллары составило 122 тысячи (в СССР, по словам её племянницы Надежды, Сталин оставил ей всего 30 тысяч рублей). Покинув родину, Аллилуева жила на деньги, заработанные писательским трудом, и на пожертвования, полученные от граждан и организаций.
В 1982 году Аллилуева переехала из США в Англию, в Кембридж, где отдала дочь Ольгу, родившуюся в Америке, в квакерскую школу-интернат. Сама же стала путешественницей и объехала почти весь мир.
Оказавшись в полном одиночестве, вероятно, разочаровавшись в Западе, в ноябре 1984 года неожиданно (считают, что по просьбе сына Иосифа) появилась в Москве с дочерью, которая не говорила по-русски ни слова. Вызвала новую сенсацию, дав пресс-конференцию, где заявила, что на Западе «ни одного дня не была свободной». С энтузиазмом была встречена советскими властями, ей незамедлительно восстановили советское гражданство. Но скоро наступило разочарование. Аллилуева не смогла найти общий язык ни с сыном, ни с дочерью, которых она бросила в 1967 году. Её отношения с советским правительством ухудшались день ото дня. Уехала в Грузинскую ССР, где жила в трёхкомнатной квартире улучшенного типа, ей было установлено денежное содержание, специальное обеспечение и право вызова автомобиля (в гараже Совмина Грузинской ССР постоянно дежурила чёрная «Волга» для её обслуживания). В Грузии Аллилуева встретила своё 60-летие, которое было отмечено в помещении музея Сталина в Гори. Её дочь ходила в школу, занималась конным спортом. Преподаватели на дому бесплатно обучали Ольгу русскому и грузинскому языкам. Но и в Грузии Аллилуева имела много столкновений с властями и с бывшими друзьями.
Прожив неполных два года в СССР, Аллилуева направила письмо в ЦК КПСС с просьбой разрешить ей выезд за границу. После личного вмешательства Генерального секретаря ЦК КПСС М. С. Горбачёва в ноябре 1986 года ей было разрешено вернуться в США. Уехав, Аллилуева отказалась от гражданства СССР.
В США Аллилуева поселилась в штате Висконсин. В сентябре 1992 года корреспонденты нашли её в доме для престарелых в Англии. Затем она некоторое время жила в монастыре св. Иоанна в Швейцарии. В декабре 1992 года её видели в Лондоне в районе Кенсингтон-Челси. Аллилуева оформляла бумаги на право о помощи, чтобы, уйдя из дома престарелых, оплачивать комнату. Её дочь Ольга ведёт самостоятельную жизнь в Портленде (штат Орегон).
В 2005 году дала интервью телеканалу «Россия» для фильма «Светлана Аллилуева и её мужчины».
В 2008 году Аллилуева, столь долго отказывавшаяся от общения с журналистами, снялась в 45-минутном документальном фильме «Светлана о Светлане».
Последнее время Светлана Аллилуева жила в окрестностях города Мэдисон (штат Висконсин).
Скончалась 22 ноября 2011 года в доме престарелых города Ричленд (штат Висконсин, США) от рака толстой кишки. О смерти Аллилуевой было объявлено только 28 ноября. Дата и место похорон неизвестны.
Тело немедленно кремировали, а прах отправили из штата Висконсин в штат Орегон, почти за три тысячи километров.
С. Аллилуева написала четыре книги воспоминаний, вышедших за рубежом: