Родился в Бурбуре — небольшом фламандском городе близ Дюнкерка. В юности переехал в Бельгию, в Генте изучал теологию и философию. Первые научные публикации вышли в 1837 г., это были работы по библейской истории, в частности, истории Иерусалима. Занимался также беллетристикой, однако роман Le S?rap?on подвергся нападкам как плагиат одного из романов де Шатобриана. После окончания обучения Брассёр де Бурбур переезжает в Рим, где в 1845 г. принимает духовный сан. В Риме молодой священник познакомился с аббатом Леоном Гинграсом, который добился назначения Брассёра в Канаду. Весной 1845 г. он через Бостон отправляется в Квебек. В Квебекской духовной семинарии непродолжительное время занимает должность профессора церковной истории. В это время он заинтересовался историей Квебекской епархии, в частности, личностью Франсуа де Лаваля (1623—1708), первого епископа Квебека. В 1846 г. вышла его биография Лаваля — Esquisse biographique sur Mgr de Laval, premier ?v?que de Qu?bec.
В 1847 г. из-за конфликта с епархиальными властями, Брассёр де Бурбур переезжает в Бостон, где занимает пост генерального викария епархии. В конце 1847 г. Брассёр де Бурбур принимает решение готовиться к миссионерской деятельности в Центральной Америке, и возвращается в Европу для работы в архивах Мадрида и Рима.
В период 1848—1863 гг. Брассёр де Бурбур занимается миссионерской деятельностью в Мексике и Центральной Америке. Во время странствий он собрал обширный полевой материал по истории доколумбовых индейских цивилизаций и в 1857—1859 гг. опубликовал обширную монографию, посвящённую истории ацтеков. Одновременно он интенсивно изучает индейские языки и предлагает систему латинской транслитерации. Это облегчалось тем, что в то время он окормлял индейцев майя в гватемальском селе Рабиналь (с 1854 г.). Во время французского военного вторжения в Мексику 1862—1867 гг. Брассёр де Бурбур занимает пост археолога экспедиции (1864), результатом чего стала публикация в 1866 г. монографии Monuments anciens du Mexique, изданной за счёт правительства.
Во время поездки в Мадрид в 1862 г. в архиве Королевской исторической академии Брассёр де Бурбур обнаружил рукопись Диего де Ланда «Сообщение о делах в Юкатане» (исп. Relaci?n de las Cosas de Yucat?n). Это был важнейший источник по истории народа майя, содержащий также сведения о языке и письменности, которые позволили в XX в. Ю. В. Кнорозову расшифровать иероглифическую письменность майя. В 1864 г. Брассёр де Бурбур опубликовал рукопись Ланда билингвой — в испанском оригинале и в собственном переводе на французский язык. Однако попытка использовать «алфавит Ланда» для расшифровки письменности майя не принесла аббату успеха.
Впервые об Атлантиде Брассёр де Бурбур упомянул в «Грамматике языка киче» (1862 г.). Он заявил, что описанная Платоном страна была «мостом» между Старым и Новым светом, и доказывал, что этимология многих европейских языков может быть выведена из индейских языков. Брассёр де Бурбур полагал, что цивилизации Европы и Мексики находились в постоянном общении. «Доказательством» стало издание в 1866 г. книги Monuments anciens du Mexique (Palenque, et autres ruines de l’ancienne civilisation du Mexique), обильно иллюстрированной Жаном-Фредериком Вальдеком (1766? — 1875). Вальдек (на иллюстрации), много лет проведя в Паленке, намеренно придавал монументам майя сходство с чертами греко-римского античного и древнеегипетского искусства.
В книге 1868 г. Quatre Lettres sur le M?xique Брассёр де Бурбур провёл анализ культуры майя и Атлантиды, описанной Платоном. Аббат проводил параллели между языком и культурой майя и Древнего Египта. Теории Брассёр де Бурбура вдохновили известных оккультистов своего времени: Игнатиуса Донелли и О. Лё-Плонжона, чьи работы содержат многочисленные ссылки на книги аббата. Однако уже в 1870-е гг. теории Брассёр де Бурбура подверглись критике со стороны научного сообщества[кем?]. Тем не менее они положили начало современной майянистике.
В 1866 г. Брассёр де Бурбур переезжает в Мадрид, где исследует рукопись, приобретённую испанским учёным проф. Хуаном де Тро-и-Ортолано (исп. Juan de Tro y Ortolano). Он дал разрешение Брассёр де Бурбуру исследовать рукопись, которой аббат дал имя Troano Codex. Аббат идентифицировал рукопись как принадлежащую культуре майя, на основании виденных в Мексике надписей. Это была третья из идентифицированных рукописей древней культуры, известных в то время. Кодекс имел форму «гармошки», изготовленной из лубяной бумаги. В 1869—1870 гг. было подготовлено факсимильное издание Manuscrit Troano, ?tudes sur le syst?me graphique et la langue des Mayas. В этой книге он попытался расшифровать некоторые иероглифы на основе работы Диего де Ланда, но неудачно. Эта работа вдохновила О. Лё-Плонжона на совершенно фантастический перевод, из которого следовало, что рукопись повествует о гибели страны Му, отождествлённой с Атлантидой. Таким образом, топоним «Му» (у Лё-Плонжона Moo, у Чёрчварда Mu), фактически принадлежит Брассёр де Бурбуру.
В 1871 г. аббат подготовил фундаментальную библиографию Biblioth?que Mexico-Guat?malienne, первую сводную работу по центральноамериканским исследованиям. Это классика американистики, не утратившая значения и по сей день.
В 1872 г. Брассёр де Бурбур опубликовал свою последнюю научную работу Chronologie historique des Mexicains, в которой попытался соединить представления европейцев о хронологии с данными мексиканской мифологии. Результатом стало значительное «удревнение» истории Мексики, начавшейся по мнению Брассёр де Бурбура за 10 500 лет до н. э. В работе автор идентифицирует 4 периода мировых катаклизмов, которые начинаются примерно в 10 500 до н. э. и являются результатом сдвига оси Земли. В 1890-е гг. это направление разрабатывал И. Доннелли.
Аббат Брассёр де Бурбур скончался в Ницце в 1874 г. Методика его полевых и лингвистических исследований стала основой для последующих работ в данной области. Однако предложенное им теоретическое истолкование найденным материалам в значительной степени оказалось фантастическим.