В 1870 году Самуил Грейг предложил идею создания Адмиралтейского сада в Санкт-Петербурге к 200-летию Петра I, исполнителем идеи был петербургский ботаник Э. Л. Регель. Работы начались в июле 1872 года.
На посту Государственного контролёра России Самуил Грейг в целом продолжил и завершил политику реформ ревизионного ведомства, начатую в 1860-х годах его предшественником, Валерианом Татариновым. Самуил Грейг являлся последовательным сторонником сокращения государственных расходов и перехода к протекционистской политике, расширения полномочий контрольных органов при надзоре за железнодорожным строительством. По его инициативе 21 февраля 1877 года, накануне русско-турецкой войны был учреждён Полевой контроль, на который была возложена задача проводить фактические ревизии хозяйственных учреждений действующей армии и полевого казначейства.
7 июля 1878 года Самуил Грейг стал преемником Михаила Рейтерна, подавшего в отставку с поста министра финансов в знак несогласия с экономическими последствиями русско-турецкой войны. Генерал-адъютант Грейг, в прошлом конногвардейский офицер, затем директор канцелярии Морского министерства — стал кандидатом на этот пост от консервативной партии политиков. И хотя непосредственно перед назначением на пост министра финансов он занимал должность Государственного контролёра, в целом это назначение нельзя было признать удачным. Прежде всего, у Самуила Грейга не было ни опыта, ни образования в области финансов. Его назначение немедленно вызвало критические отклики: ни в какой степени не будучи специалистом в области финансов и управления экономикой, в повседневной работе он всецело зависел от чиновников собственного министерства, которые попросту продолжали курс прежнего министра, Михаила Рейтерна. Единственное, что Самуил Грейг смог сделать, будучи на посту министра финансов Российской империи, в 1878—1880 — это продолжать проводить начатую им ранее (ещё на должности государственного контролёра) политику активного протекционизма.
В феврале 1880 года, после очередного покушения на Александра II (взрыва в Зимнем дворце), назначенный главой Временной распорядительной комиссии граф Михаил Лорис-Меликов взял курс на «привлечение общественного доверия». Чтобы добиться сочувствия власти со стороны благонамеренной части общества, Лорис-Меликов настоял на удалении из правительства наиболее одиозных министров. В рамках новой политики первым отставку получил министр народного просвещения Дмитрий Толстой (которого заменил либерально настроенный министр Андрей Сабуров), а затем в отставку был отправлен и Самуил Грейг. Сменивший Грейга в октябре 1880 года Александр Абаза (десятый министр финансов России), в отличие от своего предшественника был известен как специалист, исключительно компетентный в данной области. К тому же, по своим убеждениям он был искренним сторонником политики Михаила Рейтерна. Таким образом, за два года нахождения Самуила Грейга на посту министра, политика министерства практически не претерпела заметных изменений.
В 1876 году Самуил Алексеевич Грейг был избран почётным членом Петербургской Академии наук.
Сын А. С. Грейга и Юлии Михайловны Сталинской (27.01.1800—28.09.1881), жена — тановщица Александра Петровна Макарова (14.03.1828—25.09.1898). Дочери: Юлия (18.02.1856 — не ранее 1895), её 1 муж Г. А. Канкрин (1851—1897), 2 муж — С. В. Рушковский; Александра (20.03.1858—26.01.1915), фрейлина, её муж Г. Г. Стенбок (1847—1904).