Альберти в молодости начинал как художник, позже обратился к поэзии. Первая книга стихов — «Моряк на суше», появилась в 1924 году. В 1925 году молодой поэт удостаивается Национальной премии по литературе. В эти годы Р. Альберти создаёт произведения, близкие по духу авангарду и сюрреализму. В 1927 году становится одним из основателей литературного движения Поколение 27 года.
В 1931 году Р. Альберти вступает в Коммунистическую партию Испании. В 1934 году, вместе с женой Марией Тересой Леон, присутствует в Москве качестве гостя на Первом съезде советских писателей. В годы Гражданской войны в Испании в 1936—1939 годах его перо на службе республиканцев, воспевает борьбу с фашизмом. После поражения Республики поэт эмигрирует, сначала живёт во Франции (1939-40 гг.), а затем, до 1977 года — в Аргентине. В 1977 году, после смерти Франко, возвращается из политэмиграции на родину. В 1981 году Р. Альберти удостоен Национальной театральной премии, в 1983 году — премии Сервантеса. В 1995 году ему присвоено звание почётного доктора университета Валенсии.
Р. Альберти всю свою жизнь был большим другом России и Советского Союза. Поэт трижды приезжал в СССР — в 1932, 1934 и в 1964 годах. В 1964 году ему была присвоена Международная Ленинская премия «За укрепление мира между народами».