Начав профессиональную карьеру в 1995 году, Зимонич не добивался значительных успехов в одиночном разряде и постепенно сосредоточился на играх в паре. Он выиграл свой первый турнир в паре с Максом Мирным в 1999 году (Делрей-Бич, США). Там же Зимонич одержал и вторую свою победу в следующем году. Первый турнир Большого шлема — Открытый чемпионат Австралии Зимонич выиграл в 2004 году, в смешанном парном разряде в паре с Еленой Бовиной; в дальнейшем Зимонич ещё дважды выигрывал турниры Большого шлема в парном разряде.
До 2006 года у Зимонича не было постоянного партнёра, и его успехи были эпизодическими. Только с 2006 года, сначала в паре с Фабрисом Санторо, а затем в паре с Даниэлем Нестором, Зимонич стал по-настоящему регулярно появляться в финалах крупных турниров. Только за 2008 год в паре с Нестором Зимонич пробился в финал девяти турниров АТР и выиграл 5 из них, в том числе Уимблдонский турнир (7-612, 6-73, 6-3, 6-4 в финале против Йонаса Бьоркмана и Кевина Ульетта) и Кубок Мастерс (7-63, 6-2 в финале против Боба и Майка Брайанов). Эти успехи позволили Зимоничу впервые возглавить (вместе с Нестором) рейтинг АТР среди игроков в парном разряде.
С начала 2009 года Зимонич и Нестор выиграли девять турниров, в том числе вновь одержали победу на Уимблдоне, обыграв в финале братьев Брайанов, и выиграли пять из девяти турниров серии Мастерс. В финальном турнире года, однако, они с Нестором не сумели выйти из группы и в итоге уступили Брайанам первую строчку в рейтинге пар. В 2010 году они вначале сошлись с Брайанами в финале Открытого чемпионата Австралии, но проиграли, а потом на Открытом чемпионате Франции Зимонич завоевал сразу два титула, в мужских и смешанных парах, доведя общее число своих побед в турнирах Большого шлема до семи. В конце сезона, за вторую половину которого они завоевали только один титул, они с Нестором выиграли финал Мирового Тура ATP, второй за карьеру Зимонича, победив Махеша Бхупати и Максима Мирного. Сразу после этого Зимонич со сборной Сербии выиграл Кубок Дэвиса (см. ниже).
В 2011 году Зимонич расстался с Нестором. Они оба продолжали достаточно успешно выступать в турнирах АТР-тура; Зимонич, чьим новым партнёром стал Микаэль Ллодра из Франции, выиграл за год четыре турнира категорий ATP 1000 и АТР 500, ещё четырежды проигрывал в финалах, а на Открытом чемпионате Франции и на Уимблдонском турнире дошёл до полуфинала. В итоге они с Ллодра пробились в итоговый турнир сезона, но в группе проиграли будущим чемпионам и финалистам и в плэй-офф не попали.
Зимоньич дважды представлял Югославию и Сербию на Олимпийских играх — в 2000 и 2008 году, но не добивался успехов. В 2008 году он участвовал в соревнованиях пар вместе с лучшим игроком Сербии в одиночном разряде, Новаком Джоковичем; пара была посеяна под вторым номером, но в первом же круге уступила соперникам из Чехии.
В Кубке Дэвиса Зимонич с 1995 года периодически представляет Югославию, а затем Сербию не только в парах, но и в одиночном разряде; особенно часто это случалось в начале его профессиональной карьеры. Его результат в парном разряде — 23 победы и 8 поражений в парном разряде (в том числе победа в паре с Джоковичем над Турсуновым и Южным в матче против сборной России в 2008 году), 13 побед и 9 поражений в одиночном разряде (в том числе поражение от Южного в 2008 году). В 2010 году он со сборной Сербии завоевал Кубок Дэвиса, победив в финале команду Франции. В 2009 году Зимонич в составе сборной Сербии также стал победителем командного Кубка мира. В финале его команда досрочно, в двух одиночных встречах, обыграла сборную Германии, но перед этим на групповом этапе Зимоньич в паре с Виктором Троицки выиграл все три игры, причём дважды приносил своей команде решающие очки — в матчах со сборными Италии и Аргентины.