Родилась как Наталия Романовна Четыркина 21 марта 1914 года в селе Рубежовка Киевской губернии в семье служащих. В 1940 году окончила Восточный факультет Ленинградского государственного университета. В период с 1944 по 2000 год работала ведущим научным сотрудником в Институте этнологии и антропологии АН СССР. В 1949 году начала печататься в журнале «Советская этнография». Занималась исследованием «Слова о полку Игореве». Печаталась в журнале «Слово» (1991, № 1; 1992, № 7; 1992, № 10; 1998, № 3). С 1976 года — член Союза писателей СССР. Награждена медалью «За доблестный труд в Великой Отечественной войне» и Международной премией им. Джавахарлала Неру.
Исследования, проведённые Гусевой в Индии, помогли ей глубоко ознакомиться с индуизмом, поэтому она сделала попытку выявить общие черты индуистской и славянской мифологий. Гусева создала словарь русско-санскритских схождений (450 слов), который был опубликован дважды в её книгах: «Русские сквозь тысячелетия» (1998), «Славяне и Арьи. Путь богов и слов» (2001). В книге «Индия в зеркале веков» (2002) словарь был размещён в качестве приложения под названием «Краткая сводка совпадающих и сходных слов русского языка и санскрита». В этой же книге в виде сводной таблицы опубликованы результаты расшифровки через санскрит историком С. В. Жарниковой (г. Вологда) названий рек и водоёмов Русского Севера, чьи значения до этого времени в основном не удавалось истолковать (например, такие, как река Ганга, Гангозеро, Иркаручей, Лакшми и другие).
Умерла 21 апреля 2010 года в возрасте 96 лет. Гусева завещала кремировать её, отвезти прах в Индию и развеять его над священной Гангой.
Некоторые выводы Н. Р. Гусевой (прежде всего те, что выходили за рамки её компетенции — этнографии) подвергались критике со стороны других учёных. Так, С. А. Токарев в своём дневнике отмечал, что её взгляд на джайнизм, как на древнейшую (и даже доведийскую) религию Индии — сомнителен. Защиту докторской диссертации Н. Р. Гусевой он оценил как «блестяще», однако саму диссертацию назвал дилетантской.
Более всего Н. Р. Гусева подвергалась и подвергается критике за принятие и пропаганду устаревшей и отвергнутой наукой арктической гипотезы прародины индоевропейцев. Н. Р. Гусева, будучи специалистом по этнографии и религии народов Индии, не была компетентна в лингвистике, индоевропеистике и славяноведении. Её построения в духе арктической гипотезы и «славяно-арийские» параллели в языке и культуре не принимаются наукой, при этом став большим полем для псевдонаучных спекуляций у русских националистов и неоязычников.