Натали Тозья родилась в Центральноафриканской Республике. Её семья перебралась во Францию, когда ей было 8 лет. Первым теннисным тренером стал журналист Ксавье д'О; с 13 лет Натали тренировалась у Режи де Камаре.
Уже в 1985 году провела свои первые матчи за сборную Франции в Кубке Федерации. Выиграла свой первый профессиональный турнир в Сан-Антонио в 1985 году (в паре с соотечественницей Изабель Демонжо, под эгидой Международной федерации тенниса (ITF). Демонжо в течение нескольких лет оставалась её основной партнёршей в парных соревнованиях; вместе они выиграли 4 турнира Женской теннисной ассоциации (WTA) в 1987—1989 годах и ещё дважды играли в финалах, а на Олимпиаде 1988 года в Сеуле дошли до четвертьфинала, где их остановили будущие чемпионки Зина Гаррисон и Пэм Шрайвер. Они снова составили пару спустя четыре года, на Олимпиаде в Барселоне, и снова дошли до четвертьфинала, на этот раз проиграв будущим вице-чемпионкам Аранче Санчес и Кончите Мартинес.
Свой первый турнир ITF в одиночном разряде Тозья выиграла в 1987 году в Лиможе, а первый турнир WTA в одиночном разряде — в Байонне (Франция) в 1990 году. В начале 1988 года она уже входит в двадцатку сильнейших теннисисток мира в одиночном разряде. В течение года она одерживает свою первую победу над теннисисткой из первой десятки, Натальей Зверевой, по пути в финал турнира в Нью-Джерси, где она проиграла (в четвёртый раз за сезон) Штеффи Граф.
В 1990 году Тозья выходит в свой первый полуфинал турнира Большого шлема на Открытом чемпионате Франции в паре с Юдит Визнер. Этот результат на открытом чемпионате Франции она позже показала ещё четыре раза. На следующий год на Открытом чемпионате Франции она доходит до четвертьфинала в одиночном разряде, где проигрывает Граф. На Олимпиаде в Барселоне в 1992 году она посеяна десятой в одиночном разряде, но проигрывает уже во втором круге.
На Олимпиаде 1996 года в Атланте Тозья выбывает из борьбы в одиночном разряде уже в первом круге. В парном разряде они с Мари Пьерс проигрывают во втором круге будущим чемпионкам, Джиджи и Мэри-Джо Фернандес.
В 1997 году, после четырёх поражений подряд в полуфинале, Тозья выигрывает со сборной Франции Кубок Федерации; в этом розыгрыше она выиграла все четыре своих матча начиная с четвертьфинала. В том же году постоянной партнёршей Тозья становится другая её соотечественница Александра Фусэ. С Фусэ они уже в первый свой сезон выигрывают два турнира, ещё четыре раза играют в финалах, а также в полуфинале Открытого чемпионата Франции, и доходят до финала итогового турнира WTA, где уступают Линдсей Дэвенпорт и Яне Новотной. В одиночном разряде Тозья выходит в четвертьфинал Уимблдона, играет в трёх финалах турниров менее высокого ранга (одна победа) и в полуфинале итогового турнира года выходит в полуфинал, победив четвёртую ракетку мира Аманду Кётцер и шестую ракетку мира Иву Майоли.
В 1998 году, в тридцать лет, Тозья впервые вошла в первую десятку рейтинга WTA в одиночном разряде после своего высшего успеха в одиночной карьере — выхода в финал Уимблдонского турнира. В четвертьфинале она победила вторую ракетку мира Дэвенпорт, а в финале проиграла Яне Новотной. С Фусэ они второй раз подряд выходят в финал итогового турнира года, на этот раз уступив Дэвенпорт и Зверевой. Помимо этого, они выиграли за сезон три турнира и ещё трижды играли в финале.
1999 год становится также удачным в одиночной карьере Тозья (два выигранных турнира, в том числе турнир I категории в Москве, и полуфинал итогового турнира года, где её победила будущая чемпионка Дэвенпорт). С Фусэ они выигрывают два турнира и ещё четырежды играют в финалах.
После победы в феврале 2000 года на турнире в Париже Тозья в мае того же года занимает своё высшее, третье, место в рейтинге теннисисток в одиночном разряде. К этому моменту ей было 32 с половиной года — рекордный возраст для теннисистки, впервые входящей в тройку сильнейших в Открытую эру. В этом же году она издаёт автобиографию (фр. «Les Dessous du tennis f?minin»), содержащую критические отзывы о некоторых из её товарищей по сборной Франции. В результате было принято решение не включать её в состав сборной на Олимпиаде в Сиднее, которая должна была стать последней в карьере 32-летней теннисистки; федерация тенниса Франции при этом отрицала всякую связь принятого решения с публикацией автобиографии, утверждая, что отбор был произведен, основываясь на спортивной форме претенденток.
2001 год стал последним в одиночной карьере Тозья, выигравшей в этом году свой последний турнир в одиночном разряде. Она также установила рекорд Открытого чемпионата Франции, сыграв в нём в восемнадцатый раз в одиночном разряде. В этом году она достигла третьего места и в рейтинге теннисисток в парном разряде после того, как вышла в четвертьфинал Открытого чемпионата Франции, полуфинал Уимблдона и финал Открытого чемпионата США с американкой Кимберли По. В итоговом турнире года они уступили в полуфинале Каре Блэк и Елене Лиховцевой. Лиховцева стала последней партнёршей, с которой Тозья удавалось выиграть турнир WTA; это случилось двумя месяцами раньше. Ещё два турнира в этом году она выиграла с Арантой Санчес и По.
Тозья завершила спортивные выступления после Открытого чемпионата Франции 2003 года, где она, как и в других турнирах в последние полтора года, играла только в парном разряде. После этого она один раз выходила на корт на турнире ITF в Кань-сюр-Мер в возрасте 38 с половиной лет.
В 2004 году Натали Тозья была удостоена ордена Почётного легиона за свой вклад в развитие международного тенниса.