Коннолли начала играть в теннис в десять лет. В 14 лет она стала самой молодой в истории победительницей юниорского (до 18 лет) чемпионата США. В 1948 году она уже занимала 19 место в рейтинге теннисисток США. В 1950 году, в свой первый год соревнований в турнирах для взрослых, она занимала в этом рейтинге десятую строчку. На следующий год она стала самым молодым игроком сборной США в Кубке Уайтмен, ежегодном командном матче теннисисток США и Великобритании, и самой молодой обладательницей этого трофея. в 1951 году она также выиграла свой первый турнир Большого шлема — Национальный (позже Открытый) чемпионат США, где была посеяна четвёртой. По итогам года агентство «Associated Press» назвало её «Спортсменкой года».
5 июля 1952 года семнадцатилетняя Коннолли стала самой молодой победительницей Уимблдонского турнира с 1905 года, когда турнир выиграла Мэй Саттон. Она также второй раз подряд стала чемпионкой США и второй раз подряд «спортсменкой года» по версии «Associated Press».
Расставшись в 1952 году о своим постоянным тренером Элинор Теннант, в 1953 году Коннолли начала работать с легендарным австралийским тренером Гарри Хопманом, и в ряде турниров она выступала в миксте с его лучшими учениками-мужчинами Хью Лоудом и Кеном Розуоллом. В 1953 году она становится первой и самой молодой в истории до настоящего времени обладательницей Большого шлема: она выиграла чемпионат Австралии, чемпионат Франции, Уимблдон и чемпионат США, отдав соперницам за все четыре турнира только один сет. Её финальный матч на Уимблдоне против Дорис Харт (8–6, 7–5) называют одним из лучших за всю историю турнира. Она также первенствовала на международном турнире в Италии в женском парном разряде с Джули-Энн Сэмпсон. «Associated Press» в третий раз подряд признаёт её «спортсменкой года».
В 1954 году Коннолли не стала защищать свой титул на чемпионате Австралии. Однако она в очередной раз выиграла чемпионат Франции и Уимблдон, при этом победив во Франции во всех трёх разрядах: одиночном, женском парном и миксте. Помимо этого, она выигрывает турнир в Италии в одиночном разряде и в миксте и чемпионат США на грунтовых кортах в одиночном и парном разряде. Этот турнир, к несчастью, стал для неё последним в карьере.
Во время конной прогулки 20 июля 1954 года её сбил грузовик, и она сильно повредила ногу. После этого она уже не могла участвовать в соревнованиях, и после выздоровления сменила спортивную карьеру на тренерскую работу и журналистику (см. Личная жизнь).
Всего за четыре года Коннолли выиграла девять турниров Большого шлема в одиночном разряде подряд. Только одна теннисистка в истории, Хелен Уиллс-Муди, имеет в своём послужном списке более длинную цепочку выигранных подряд турниров Большого шлема (15), но она выступала не во всех турнирах и это достижение заняло у неё десять лет, с 1924 по 1933 год.
Коннолли получила своё прозвище «Маленькая Мо» по аналогии с «Большой Мо» — линкором «Миссури», за свои пушечные и безошибочные удары.
Коннолли родилась левшой, но с помощью тренера Элинор Теннант приучила себя играть правой рукой, и со временем удар справа стал её главным оружием. Свою автобиографию она так и назвала — «Удар справа» (англ. Forehand Drive).
Обладая сильным и точным ударом, она предпочитала игру на задней линии и редко выходила к сетке, переигрывая соперниц тактически. При этом современники говорят об убийственной мощи её атак и неукротимой воле к победе; бывший теннисный чемпион Тед Шрёдер называл её «убийцей». Сама Морин писала потом, что с помощью Теннант научилась ненавидеть соперниц на корте.
Морин Коннолли вырастили мать, Джессамин, и отчим, Огаст Берте. Отец бросил семью, когда Морин была ещё младенцем, и не встречался с ней, пока она не прославилась. Мать и отчим были музыкантами и рассчитывали, что Морин сделает музыкальную карьеру.
Морин любила лошадей и верховую езду и на этой почве познакомилась со своим будущим мужем, Норманом Бринкером, членом олимпийской сборной США по конкуру. Они объявили о своей помолвке 22 февраля 1955 года одновременно с объявлением об окончании спортивной карьеры Морин.
После ухода с корта Морин много времени отдавала пропаганде тенниса и тренерской работе. Она также вела спортивную колонку в газете «San Diego Union» и посылала репортажи о теннисных турнирах в другие американские и английские газеты. В Далласе, где поселилась чета Бринкер, она основала Фонд Морин Коннолли-Бринкер, занимавшийся поддержкой молодых теннисистов. В браке с Бринкером она родила двух детей. В 1966 году у неё был диагностирован рак, и в 34 года, 21 июня 1969 года она скончалась.
Перед смертью Морин Коннолли была внесена в списки Международного зала теннисной славы. В её честь назван Континентальный Кубок Морин Коннолли-Бринкер, разыгрываемый среди теннисисток-юниорок.