В 2002 году, в возрасте 16 лет Лука Модрич подписал контракт с загребским «Динамо», но, проведя один сезон за молодёжный состав, был отдан в аренду клубу боснийских хорватов «Зриньски» из Мостара, где он быстро показал свой потенциал, став лучшим игроком года в боснийской премьер-лиге, при том, что тогда ему было всего 18 лет. В следующем году он был снова отдан в аренду, на этот раз хорватскому «Интеру» из города Запрешич, где он получил звание «Футбольная надежда Хорватии». Вернувшись в «Динамо» в 2005 году Модрич продлил свой контракт до 2015 года.
26 апреля 2008 года Модрич подписал предварительное соглашение с английским «Тоттенхэм Хотспур», согласно которому игрок должен пройти медицинское обследование и получить разрешение на работу в Великобритании. Основной контракт рассчитан на 6 лет, сумма трансфера составила ?16,5 млн, это рекордная трансферная выплата клуба, после покупки Даррена Бента в 2007 году.
Летом 2011 года появилась информация о заинтересованности в услугах Модрича руководства лондонского «Челси», но «Тоттенхэм» отказался продавать игрока в «Челси» за 30 миллионов фунтов стерлингов.
Лука Модрич дебютировал за основную сборную Хорватии в матче против команды Аргентины 1 марта 2006 года в Базеле, Швейцария.
11 октября 2011 года провёл свой 50-й матч за сборную.