Политическая карьера бывшего бухгалтера Луиша Кабрала получила стремительное развитие после убийства в 1973 г. его сводного брата Амилкара Кабрала, возглавлявшего Африканскую партию независимости Гвинеи и Кабо-Верде (ПАИГК).
В 1973—1980 гг. — первый глава государства, председатель Государственного Совета Гвинеи-Бисау.
В 1980 г. свергнут в результате военного переворота Жуаном Бернарду Виейрой.
В 1980—1984 гг. находился в тюремном заключении.
В 1984 г. эмигрировал сначала на Кубу, а затем — в Португалию.