Член либерально-консервативной партии Венстре. Депутат датского парламента с 1994 года.
Министр внутренних дел и здравоохранения в 2001—2007 годах. Министр финансов в 2007—2009 годах. После отставки Андерса Фог Расмуссена с поста премьер-министра Дании, в связи с его избранием на пост Генерального секретаря НАТО Ларс Лёкке Расмуссен возглавил датское правительство.
Женат на фарерке Соулрун Якупсдоттир Лёкке Расмуссен (урожд. Якупсдоттир Петерсен), у них трое детей. Помимо родного датского, владеет английским, немецким и фарерским языками.