Байру родился в семье небогатого крестьянина. Учил классическую литературу в университете Бордо, который окончил в возрасте 23 лет. Вступил в буржуазно-либеральную партию UDP, где в начале был депутатом от департамента Пиренеи Атлантические. Байру придерживается христианско-демократических взглядов и называет себя верующим католиком, однако приверженцем отделения религии от государства.
С 1979 до 1981 он был высокопоставленным чиновником в министерстве сельского хозяйства, где выступал за ликвидацию безграмотности. после этого работал у президента сената Алан Поэра. С 1984 по 1986 был советником президента европейского парламента Пьера Пфлимлина. До 1993 возглавлял парламентскую группу в борьбе против безграмотности.
После победы на выборах правых либералов под руководством Эдуара Балладюра в 1993, Байру был приглашён в правительство в качестве министра образования. Во время его пребывания на этом посту были проведены серьёзные реформы во французской системе образования. Свой пост Байру сохранил и после того, как в 1995 новым премьер-министром стал Ален Жюппе, который пополнил полномочия Байру сферой науки.
Политической целью Байру было создание центристской политической силы, способной на равных противостоять голлистам с правого фланга политического спектра. На своём посту министра образования и науки он оставался до 4 июня 1997, когда его преемником стал Клод Аллегре.
В 1998 был избран в качестве председателя Союза за французскую демократию. Члены партии выступали за:
Год спустя принимал участие в выборах в европейский парламент, став депутатом в Страсбурге. Участвовал в качестве кандидата от своей партии на президентских выборах во Франции 2002. Его результатом стало четвёртое место с 6,8% голосов.
В том же году либеральные центристы раскололись, так как их часть была готова влиться в проект новой сильной консервативной партии Союз за народное движение (UMP) для поддержки действующего президента Жака Ширака, в то время как Байру хотел сохранить независимость UDF. Байру сложил свои полномочия как депутат Европарламента, чтобы стать депутатом французского парламента. Однако на региональных выборах в Аквитании он потерпел поражение против кандидата от UDF. Однако на выборах в Европарламент его партия смогла получить 12 %.
В предвыборной гонке к президентским выборам 2007, согласно опросам, ему в течение нескольких недель удался взлёт от бесперспективного нишевого кандидата до серьёзного претендента на пост президента. Байру выступает как центристская альтернатива конкурентке от левых сил Сеголен Руаяль и консерватору Николя Саркози. В ходе предвыборной борьбы он назвал Европейский союз «самой красивой конструкцией человечества». В общеевропейских вопросах он высказывается против принятия Турции в ЕС и за принятие европейской конституции. Он против упоминания в конституции о боге, так как по его словам религия и закон не должны смешиваться.
Байру является автором многих исторических трудов, в том числе биографии французского короля Генриха IV. Он женат, имеет шесть детей и двенадцать внуков.