Уже в 16 лет Лебёф играл за клубы низших французских дивизионов. В 1988 году он перешёл в «Лаваль». В этом клубе Лебёф сыграл 69 матчей, в которых показал хорошую, для защитника, результативность, забив 10 мячей. Следующим клубом Лебёфа стал «Страсбур», за который он провёл 2 сезона и успел стать капитаном и одним из лидеров клуба.
В 1996 году Лебёф покинул Францию и отправился в «Челси», где и прошёл наиболее удачный отрезок его карьеры. В состве «аристократов» он выиграл два Кубка Англии, Кубок Лиги и Кубок обладателей кубков. Всего за «Челси» Лебёф провёл 144 матча и забил в них 17 мячей, большинство из которых провёл с пенальти.
В 2001 году Франк вернулся во Францию, в родной для него «Марсель», но из-за постоянных конфликтов с тренерским штабом Лебёф не получил твёрдого места в основе. В 2003 году, уже на закате своей карьеры, он уехал в Катар, где играл за 2 местных клуба — «Аль-Садд» и «Аль-Вакра», где и завершил карьеру
Международная карьера Лебёфа сложилась очень удачно. Со сборной Франции он выиграл все возможные турниры — Чемпионат мира в 1998 году, Чемпионат Европы в 2000 и Кубок конфедераций в 2001. Помимо этого Лебёф выступал на Евро 1996 и ЧМ 2002. Всего за сборную Лебёф провел 50 матчей и забил 5 мячей.
Командные
«Страсбур»
«Челси»
«Аль-Садд»
«Аль-Вакра»
«Сборная Франции»