Элеанор Розалин Смит родилась в селении Плэйнс в штате Джорджия. Её отец был фермером и владел собственной автомастерской, а мать, портниха, вела домашнее хозяйство. Когда девочке было 13 лет, её отец скончался от лейкоза. Будучи самым старшим ребёнком в семье, Розалин помогала матери в воспитании двух своих братьев и сестры. Окончив среднюю школу, она поступила в колледж, однако вскоре бросила учёбу.
Хотя их семьи и были давно знакомы, Розалин Смит впервые познакомилась с Джимми Картером только в 1945 году. Поженились они в июле 1947 года. У семейной пары было четверо детей: Джон Уильям «Джек» (1947), Джеймс Эрл «Чип» (1950), Доннел Джеффри «Джефф» (1952) и Эми Линн (1967). В 1953 году её муж, оставив карьеру в морском флоте, занялся выращиванием арахиса, продолжив дело умершего отца. Розалин фактически стала его партнёром по бизнесу, взяв на себя бухгалтерские расходы.
В 1962 году Джимми Картер был избран в сенат штата Джорджия, а в 1970 году вступил на пост губернатора штата. С тех пор Розалин начала вести активную политическую жизнь. Поначалу она несколько побаивалась своих новых обязанностей, но вскоре уверенно стала принимать отечественные и иностранные делегации, участвовать в общественных мероприятиях и выполнять прочие протокольные требования. Также она сосредоточила своё внимание на оказании помощи душевнобольным.
В 1975 году Картер начал задумываться о выдвижении своей кандидатуры на пост президента. Поддержав намерения мужа, Розалин начала активное участие в предвыборной кампании, агитируя в его пользу в своих поездках по стране. Победив на выборах, Картер принёс президентскую присягу 20 января 1977 года. Затем во время инаугурационного парада Розалин Картер вместе с мужем за руку проследовали к Белому дому.
Хотя Розалин поддерживала политический курс мужа, в некоторых вопросах у них наблюдалось принципиальное расхождение. Так, в отличие от Картера, она выступала против смертной казни и высказывалась за право женщин самим решать вопросы, связанные с беременностью.
Розалин Картер представляла интересы мужа в зарубежных поездках и встречах с иностранными лидерами. В 1977 году она посетила в качестве дипломатического представителя Латинскую Америку. В 1979 году возглавила делегацию в Таиланд, направленную на решение проблем, связанных с камбоджийскими и лаосскими беженцами. Также она была активным пропонентом Поправки о равных правах (законопроекта о равных правах женщин, который в итоге так и не был принят). Согласно опросам, она была признана одной из наиболее влиятельных жён президентов и одной из самых популярных первых леди в послевоенное время.
В 1980 году Картер проиграл на президентских выборах Рональду Рейгану. Однако оставив Белый дом, Розалина Картер не оставила политику. В 1982 году она стала соучредителем правозащитной организации Центр Картера, а в 1987 году основала Институт попечительства, сосредоточивший свою работу на заботе о людях с хроническими заболеваниями, инвалидностью, ограничениями, связанными с преклонным возрастом и другими проблемами.