Окончив Кембридский университет Кернкросс пришёл на работу в Форин-офис. В 1937 году он вступил в Коммунистическую партию Великобритании. В 1942 году поступил в MИ-6, где имел доступ к шифровальной технике. Работая в шифровальном центре, так называемом Бличли Парк (англ. Bletchley Park), он добывал информацию, которую впоследствии передавал с СССР.
По мнению Британской разведки, именно данные, переданные Кернкроссом об американских и британских исследования в области ядерного вооружения, легли в основу советской ядерной программы.