Высадился в июне 1821 года в Морее и принял на себя именем своего брата руководство восстанием в ходе греческой войны за независимость. Несмотря на популярность своего имени, он скоро потерял почти всякий престиж; этому всего более содействовали его слишком явные притязания на корону.
В январе 1822 года он был избран президентом первого народного собрания, но уже на нём оказался в меньшинстве со своей «военной» партией. Оставил свой пост в 1823 году. После этого был одним из многих вождей инсуррекционных (противоправительственных) отрядов. 25 сентября 1829 года ему удалось вынудить турецкого главнокомандующего Аслам-Бея подписать капитуляцию, что положило конец активным боевым действиям в Греции. Оставил греческую службу в 1830 году вследствие несогласия с некоторыми мероприятиями Каподистрии.