С начала 1960-х годов Дайан стала принимать участие в картинах, рассчитанных на более массового зрителя с точки зрения этнической принадлежности. Так, в 1961 году она сыграла в фильме «Парижский блюз», где её партнёрами по съёмочной площадке стали Пол Ньюман, его жена Джоан Вудвард, а также самый популярный чернокожий актёр 1960-х Сидни Пуатье.
С 1968 по 1971 год Кэрролл исполняла главную роль в собственном телесериале «Джулия», благодаря чему стала первой афроамериканской актрисой с собственным телешоу на американском телевидении, где в отличие от своих предшественников была главным персонажем, а не прислугой или горничной. Помимо этого роль в «Джулии» принесла ей «Золотой глобус» в 1969 году. В 1975 году актриса была номинирована на «Оскар» за свою роль в фильме «Клодин». В 1984 году Кэрролл присоединилась к показу популярного телесериала «Династия», где исполнила роль Доминик Деверо, сводной сестры героя Джона Форсайта. Она сыграла ту же роль в родственном сериале «Династия 2: Семья Колби» в 1987 году.
Кэрролл четырежды была замужем, родив в 1960 году от первого супруга дочь. В 1960-е актриса была обручена с Сидни Пуатье, но до свадьбы дело так и не дошло. Дайан Кэрролл прошла успешный курс лечения от рака молочной железы, став после этого активистом в борьбе с этой болезнью.