Шимич начал свою карьеру в загребском «Динамо» в 1992 году. За родной клуб он выступал в течение семи сезонов, выиграв за это время пять чемпионских титулов. После успешного для Хорватии чемпионата мира 1998 года Дарио перешёл в миланский «Интер», за который выступал до 2002 года. В 2002 году был обменян в «Милан» на турка Юмита Давала. В 2003 году вместе с «Миланом» стал победителем Лиги чемпионов УЕФА. В 2006 году продлил контракт с «Миланом» до конца сезона 2008—2009. Летом 2008 года перешёл в «Монако».
Шимич дебютировал за сборную Хорватии 13 марта 1996 года в матче против Южной Кореи, игра проходила в Загребе и закончилась победой хозяев 3:0. Выступал за сборную на чемпионате Европы 1996 года, чемпионатах мира 1998, 2002 и 2006 годов. В 1998 году стал бронзовым призёром мирового первенства. Последний матч Дарио провел 20 августа 2008 года против сборной Словении.
Статистика приведена по состоянию на 12 апреля 2008