С 2003 года в роли ассистента работал в «Бананце». После ухода с поста главного тренера Оганеса Заназаняна, в 2005 году занимает вакантную должность. Проработав сезон покидает клуб. В конце мая 2006 года возглавляет ереванскую «Киликию», отпраздновав победный дебют против «Гандзасара». Но и здесь Барсегян задержался недолго, покинув расположение клуба в 2007 году. В этом же году возвратился в «Бананц» на должность ассистента, в которой проработал до осени 2009 года. В связи увольнением Армена Гюльбудагянца являлся исполняющим обязанности главного тренера, до поиска нового. С приходом в январе 2010 года Стевицы Кузмановски, был возвращён в роль ассистента. Однако затем Барсегян возглавил «Бананц-2», выступающий в Первой лиге, вследствие чего был освобождён от должности ассистента и полностью сосредоточился на работе в фарм-клубе «Бананца». В мае 2011 года решением руководства «Бананца» уволен с поста главного тренера «Бананц-2».
Ашот Барсегян, стал первым футболистом Высшей лиги Армении, который забил 50 голов. Свой юбилейный 50-й гол он забил 14 июня 1993 года в ворота эчмиадзинского «Звартноца», поразив на 77-й минуте ворота, защищаемые Оганесом Егиазаряном. Данный показатель является рекордным в армянском футболе. В последующие годы ни одному армянскому форварду не удавалось забить 50 голов за столь короткий промежуток времени. Он выступал в первенствах Армении только полтора сезона, после чего продолжил карьеру в бейрутском «Оменетмене». Барсегян является автором своеобразного рекорда средней эффективности за матч: за проведенные 43 встречи он забил 54 гола или в среднем - 1,25 гола за одну игру.