Антони де Монсеррат происходил из дворянской семьи Осоны. Для завершения образования он отправился на учёбу в Барселону, где познакомился с Игнатием Лойолой. Очарованный миссионерскими идеалами, в 1558 году вступил в Общество Христово и переехал в Португалию, где в 1561 году принял монашеский постриг. Учился в Коимбрском университете, в Лиссабоне, был префектом лиссабонской церкви св. Роха, вицеректором иезуитской Коллегии св. Антония и наставником короля Себастьяна.
В 1574 году Антони де Монсеррат отправился с миссионерской группой в Гоа, португальскую колонию в Индии. Пять лет спустя ему было поручено присоединиться к посольству, отправлявшемуся ко двору Акбара, правителя Империи Великих Моголов, и записывать всё, что случится или встретиться в пути. Так как присутствия священников потребовал сам Акбар (известный своим интересом к разным религиям), у португальских иезуитов возникло впечатление, что тот хочет принять христианскую веру. 13 декабря 1579 года посольство в составе Антони де Монсеррата, братьев-иезуитов Аквавивы и Энрикеса, переводчика и собственно посланника, отправилось из Дамана в столицу империи Фатехпур-Сикри и достигло цели 4 марта следующего года.
Послы пробыли при дворе «Великого Могола» около года, участвуя в устраиваемых Акбаром религиозных диспутах с мусульманами и индусами. За это время Антони де Монсеррат овладел персидским языком и, завоевав доверие правителя, стал наставником его второго сына Мурада. Между тем на севере страны вспыхнуло восстание, возглавленное сводным братом Акбара и примкнувшими к нему пуштунскими вождями. По просьбе правителя Монсеррат присоединился к войскам, направленным на подавление мятежа, и оставался с ними в течение всей кампании, продолжавшейся весь 1581 год. Это путешествие позволило иезуиту увидеть различные области державы Великих Моголов: Дели, Гималаи, Химачал-Прадеш, Кашмир, Пенджаб, Тибет, Афганистан. После завершения войны посольство отправилось обратно в Гоа — иезуиты осознали нежелание монарха креститься. В сентябре 1582 года послы вернулись в португальскую колонию, где Антони де Монсеррат шесть лет работал над своими путевыми записками, желая оформить их в законченное и подробное произведение.
В 1588 году иезуит получил прямой приказ короля Испании Филиппа II оправиться в Эфиопию и исследовать возможность утверждения там католической веры. 2 февраля 1589 Монсеррат и его спутник Педро Паэс (кат. Pedro P?ez) покинули Гоа под видом армянских купцов. Путешествие прервалось в области Дуфар (пограничной между нынешними Йеменом и Оманом); миссионеров предал капитан, который должен был перевезти их в Эфиопию. Он выдал иезуитов градоначальнику, который, в свою очередь, отправил их в город Хаймин, где находилась резиденция султана Хадрамаута. После четырёх месяцев заключения миссионеров передали в распоряжение турецкого губернатора Йемена. Иезуиты томились в тюрьме города Сана до 1595 года, пока их не перевезли в порт Мокка на Красном море, где им пришлось несколько месяцев служить гребцами на галерах. Из-за серьёзной болезни Монсеррат был возвращён в город и снова заключён в тюрьму. Через год и Монсеррат, и его спутник были выкуплены за тысячу дукатов и вернулись в португальские владения Индии. Их здоровье было расшатано семилетним пленом; Паэс выздоровел, а Антони де Монсеррат скончался от болезни в марте 1600 года на острове Сальсете (современный Мумбаи).
Антони получил известность впервые в современной науке в начале XX века. В 1906 году иезуит в Британской Индии, уроженец Брюсселя Г. Хостен (Henry Hosten), специализировавшийся на истории христианства в Индии, заново открыл его «Mongolic? Legationis Commentarius». Он опубликовал Комментарий в 1914 году, что привлекло значительное внимание среди индологов того времени. При большом объёме трудов Хостена (в сводном индийском издании составивших 43 тома), эта публикация была самым значительным из них. Вскоре после неожиданной кончины Хостена его наследие стало уделом специалистов вплоть до конца XX века.