Из бедной рабочей семьи. Занимался литературным трудом с середины 1950-х гг., в 1958 г. вышел первый роман «В субботу вечером, в воскресенье утром» (англ. Saturday Night and Sunday Morning). Был близок к группе рассерженных молодых людей. Посвятил многие произведения судьбам британских рабочих. Не раз приезжал в СССР, но после 1968, когда в своем выступлении на съезде советских писателей высказался о нарушении прав человека в Советском Союзе, стал персоной нон-грата. Оставил несколько мемуарных книг, в том числе — о поездках в СССР (Овод в России, 2007).
Был женат на поэтессе Рут Фейнлайт.
Ряд произведений Силлитоу были экранизированы (Карелом Рейшем, Тони Ричардсоном, Ральфом Нельсоном), фильмы имели значительный успех. Сценарий ленты «В субботу вечером, в воскресенье утром», написанный Силлитоу, был номинирован на премию БАФТА.